蘇州大學(xué)鄒貴付、尹萬健教授合作制備大面積超薄鈣鈦礦單晶薄膜
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發(fā)布日期:2020-12-02
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蘇州大學(xué)鄒貴付、尹萬健教授合作制備大面積超薄鈣鈦礦單晶薄膜
近日,蘇州大學(xué)鄒貴付教授和尹萬健教授從成核生長動力學(xué)角度,采用溶液過程動力學(xué)誘導(dǎo)晶面各向異性生長策略,制備了大面積超薄鈣鈦礦單晶薄膜。作者指出,各向異性生長鈣鈦礦薄膜需要考慮成核、生長以及誘導(dǎo)各向異性生長三個階段,并設(shè)計了相應(yīng)的實驗合成方案,實現(xiàn)了該薄膜的各向異性生長。
首先,作者提出控制成核密度和調(diào)節(jié)各晶面之間相對生長速率差異,從而實現(xiàn)各向異性生長的思路,并從成核生長動力學(xué)模型角度闡明反應(yīng)溫度、前驅(qū)體濃度以及表面能是控制成核、生長、各向異性生長階段的關(guān)鍵因素。根據(jù)這些條件,作者使用反溶劑擴散策略作為反應(yīng)驅(qū)動力,使反應(yīng)在低溫過程進行,同時,前驅(qū)體濃度維持較低水平,從而控制成核密度。
并且,通過在前驅(qū)體中引入表面活性劑鈍化表面,使表面能降低,反應(yīng)活化能增大的策略,調(diào)控不同晶面之間的相對生長速率,從而誘導(dǎo)各向異性生長。采用這種策略,作者合成了厚度小于100納米,尺寸接近厘米級的CsPbBr3鈣鈦礦單晶薄膜,并且薄膜顯示出優(yōu)異的光學(xué)、電學(xué)性能、以及良好的柔性特質(zhì)。
隨后,作者詳細研究了薄膜生長過程,通過對薄膜生長階段原位觀察發(fā)現(xiàn),盡管沿各晶面法向的生長速率一致,然而不同晶面的暴露面積隨著生長時間的變化卻出現(xiàn)了顯著差異。作者首先分析了各表面的晶面指數(shù),并采用DFT計算了這些表面的表面能,結(jié)果發(fā)現(xiàn)這些晶面暴露大小的規(guī)律嚴格符合表面能大小關(guān)系和Wulf定律。這一結(jié)果表明鈣鈦礦單晶薄膜各向異性的生長機制與提出的模型一致。
最后,作者通過調(diào)節(jié)反應(yīng)溫度、前驅(qū)體濃度及表面活性劑濃度,實現(xiàn)了薄膜厚度的調(diào)控。最終得到了厚度100nm以下,尺寸接近厘米級的鈣鈦礦CsPbBr3單晶薄膜。同時,研究發(fā)現(xiàn)這一策略還適用于MAPbBr3、FAPbBr3等鹵化物鈣鈦礦單晶薄膜的制備,這為生長超薄大尺寸鈣鈦礦單晶薄膜提供了一種新思路。